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杜香(Ledum palustre L.)，又名喇叭花、绊脚丝，单叶互生，高50~80 cm[1]，是杜鹃花科 (Ericaceae)杜香属多年生常绿小灌木，多生于樟子松林、云杉林、落叶松林或针阔混交林下[2]。杜香属植物分布在北半球温带或寒温带地区，我国野生杜香资源丰富，主要分布于我国大小兴安岭、内蒙古和长白山地区[3]。杜香的枝、叶、花和果实均可提取出芳香挥发油，其中花、果出油率较高。在古籍中记载，杜香具有抗氧化、消炎和抑制肿瘤的作用[4]。从20世纪70年代开始，我国对杜香精油进行了研究与开发[5]。现代研究结果表明杜香精油对多种真菌和细菌具有抗菌作用和抑制菌类生长功能[6,7]。此外，在加拿大拉布拉多半岛，人们还利用杜香来代替茶，认为杜香具有抗癌作用[8]。
目前，获得植物精油的方法主要有水蒸气蒸馏法、超临界CO2萃取法等。无溶剂微波提取法是近年发展起来的一种用于提取植物精油的新技术，具有快速、简便、无需溶剂、环保节能等优点，越来越受到重视。本研究通过无溶剂微波蒸馏法提取杜香精油，以期为杜香资源的开发和利用提供理论依据。
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杜香新鲜枝叶2018年9月采自大兴安岭新林林业局，经东北林业大学谷会岩教授鉴定。叶片冷链运输至试验场地，在−20±3 ℃密闭避光冷冻储存。实验所用的样品均为同一批次。格兰仕微波炉，型号为P70D20N1P-G5，辐照频率2.45 GHz，连续可调功率最大输出功率为700 W，顶端钻孔，安装精油提取器，微波炉改造由东北林业大学工科教学实习中心完成。
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通过预实验和计算，定量调整水分至需要的含水率。将冷冻保存的杜香叶片取出，置于不锈钢托盘中自然放置失水，或置于塑料袋中，喷雾瓶补加水分，使物料含水率分别达到30%、45%、60%、75%和90%，尽可能混匀后密封塑料袋使水分平衡24 h后使用。在微波辐照功率为700 W，微波辐照时间为30 min的条件下，使用微波辅助蒸馏装置提取杜香精油，计算精油得率。
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杜香叶片置于塑料袋中，喷雾瓶补加水使物料含水率分别达到75%，尽可能混匀后密封塑料袋使水分平衡24小时后使用。微波辐照时间依次设置为10、15、20、25、30、35和40 min，功率为540 W的条件下，使用微波辅助蒸馏装置提取杜香精油，计算精油得率。
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杜香叶片置于塑料袋中，喷雾瓶补加水使物料含水率分别达到75%，尽可能混匀后密封塑料袋使水分平衡24小时后使用。在微波辐照功率设置为120、230、385、540和700 W，微波辐照时间为30 min的条件下，使用微波辅助蒸馏装置提取杜香精油，计算精油得率。
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采用6890N/5973安捷伦气质联用仪对提取得到的杜香精油组成加以分析。操作条件：HP-5MS毛细管石英色谱柱（0.25 mm×0.25 μm，长30 m），气化室和进样温度分别设定为230 ℃和280 ℃；升温程序：先以60 ℃维持5 min，接着以10 ℃/min的速度从60 ℃升高到120 ℃保持5 min，然后以相同的升温速度从120 ℃升高到200 ℃并维持5 min，再以同样的速度从200 ℃升高到280 ℃并维持15 min；载气为高纯度氦气，流速1.0 mL·min−1；样品稀释到正己烷中，比为1∶100（v/v），进样量1 μL；分流比为1∶2。质谱条件为：电子轰击（EI）离子源；电子能量为70 eV；原子量范围为15~500 amu；杜香精油的各个组成成分根据NIST02质谱库信息比对确认。
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计算含水率分别为30%、45%、60%、75%、90%下的提取率，结果如图1，随着含水率的变化，提取率的变化趋势为先增大后减小，这一趋势是与文献[9]提取牛至中精油趋势相近。其原因可能是部分精油溶解到水中，挥发出的精油减少。当含水率为75%时，提取率最高，达到11.51 mL·kg−1 DW。
图 1 含水率的影响
Figure 1. Effects of moisture content on essential oil yield
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微波辐照功率分别为700 W、540 W、385 W、230 W、120 W的精油得率，结果如图2所示，随着微波辐照功率的增加，精油得率的变化趋势为先增大后减小，推测其原因是700 W功率时由于物料剧烈的升温，局部发生炭化，影响了精油组分的迁出。当微波辐照功率为540 W时，提取率最高，达到12.40 mL·kg−1 DW。
图 2 微波辐照功率的影响
Figure 2. Effects of microwave irradiation power on essential oil yield
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微波辐照时间分别为10、15、20、25、30、35和40 min的精油得率，结果见图3，随着微波辐照时间增加，精油得率随之逐渐增加，当30 min之后提取率趋于稳定，增幅变缓不明显，最高可达到11.96 mL·kg−1 DW，从耗时和节约能源方面考虑，选用30 min为微波辐照时间。
图 3 微波辐照时间的影响
Figure 3. Effects of microwave irradiation time on essential oil yield
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气质联用色谱技术分析无溶剂微波蒸馏法提取的精油，组分显示在表1中，以及它们的保留指数，分子式，CAS数和相对百分比，总共检测到27种化合物，获得的精油占总含量的85.66%。各个组分的相对含量以及峰面积相对于总峰面积的百分数(RA%)表示。检测出精油中包括萜烯类组分、含氧萜烯和芳香族组分，它们占总峰面积的76%以上。主要成分依次为桃金娘烯醛（24.47%）、脱氢桧烯酮（12.51%）和4-松油醇（10.84%）。
表 1 杜香精油组分分析
Table 1. Chemical composition analysis of essential oil from Ledum palustre L.
序号 组分 分子式 CAS索引号 相对丰度% 1 α-Terpinene C10H16 99-86-5 0.48 2 o-Cymene C10H14 527-84-4 2.62 3 Limonene C10H16 138-86-3 1.00 4 3-Carene C10H16 13466-78-9 0.99 5 2-Carene C10H16 554-61-0 1.85 6 Terpineol C10H18O 7299-41-4 0.27 7 Lebaicone C9H12O 36262-12-1 12.51 8 Pinocarveol C10H16O 5947-36-4 2.01 9 Sabine ketone C9H14O 513-20-2 5.96 10 Pinocarvone C10H14O 34-41-3 0.30 11 endo-Borneol C10H18O 507-70-0 1.29 12 4-Terpinenol C10H18O 562-74-3 10.84 13 Myrtenal C10H14O 564-94-3 24.47 14 trans-p-Menth-2-en-7-ol C10H18O 19898-87-4 1.60 15 Phenol C6H6O 108-95-2 1.00 16 Cuminal C10H12O 122-03-2 6.09 17 Bornyl acetate C12H20O2 76-49-3 0.38 18 Cuminol C10H14O 536-60-7 1.53 19 Carvacrol C10H14O 499-75-2 0.66 20 p-Mentha-1,4-dien-7-ol C10H16O 22539-72-6 2.05 21 Alloaromadendrene C15H24 25246-27-9 2.69 22 Shyobunone C15H24 21698-44-2 0.46 23 Isoshyobunone C15H24 21698-46-4 0.45 24 Palustrol C15H26O 5986-49-2 0.42 25 Viridiflorol C15H26O 552-02-3 0.20 26 Globulol C15H26O 51371-47-2 0.49 27 Adipic acid C6H10O4 124-04-9 2.43 总萜烯类 7.01 总含氧萜类 66.70 总芳香族组分 11.90 总鉴定组分 85.66 -
实验采用无溶剂微波蒸馏法提取杜香精油，研究了物料含水率、微波辐照功率、微波辐照时间对精油得率的影响，对提取工艺进行优化。通过单因素实验得到最佳工艺参数为：含水率75%、微波辐照功率540 W、微波辐照时间30 min。在此工艺条件下，杜香精油的得率为12.55 mL·kg−1 DW。GC-MS结果显示杜香精油中成分主要为桃金娘烯醛（24.47%）、脱氢桧烯酮（12.51%）和4-松油醇（10.84%）。本法具有环保、稳定、高效的优点，具有较好的应用前景。
Study on Solvent-free Microwave Distillation Technology of Essential Oil from Ledum palustre L.
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摘要: 以杜香叶片为原料，通过无溶剂微波蒸馏法提取精油。实验考察了原料的含水率、微波辐照时间以及微波辐照功率对精油得率的影响，得到的最佳提取条件为含水率75%，微波辐照时间30 min，微波辐照功率540 W。气质联用法分析了精油的化学成分，主要成分依次为桃金娘烯醛（24.47%）、脱氢桧烯酮（12.51%）和4-松油醇（10.84%）。与传统的提取方法相比，本法具有稳定、高效、节能的优点。Abstract: In this study, solvent-free microwave distillation approach was used for extraction of essential oil from leaves of Ledum plasture L. Effects of moisture content of raw materials, microwave irradiation time and microwave irradiation power on the yield of essential oil were investigated. The optimum extraction conditions were as follows: moisture content was 75%, microwave irradiation time was 30 min, and microwave irradiation power was 540 W. The chemical composition of the essential oil was analyzed by gas chromatography-mass spectrometry, and the main components were myrtenal (24.47%), lebaicone (12.51%) and 4-terpinenol (10.84%). Compared with traditional extraction methods, this method had the advantages of stability, high efficiency and energy saving.
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Key words:
- Ledum palustre L.;
- Solvent-free;
- Microwave;
- Essential oil
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表 1 杜香精油组分分析
Tab. 1 Chemical composition analysis of essential oil from Ledum palustre L.
序号 组分 分子式 CAS索引号 相对丰度% 1 α-Terpinene C10H16 99-86-5 0.48 2 o-Cymene C10H14 527-84-4 2.62 3 Limonene C10H16 138-86-3 1.00 4 3-Carene C10H16 13466-78-9 0.99 5 2-Carene C10H16 554-61-0 1.85 6 Terpineol C10H18O 7299-41-4 0.27 7 Lebaicone C9H12O 36262-12-1 12.51 8 Pinocarveol C10H16O 5947-36-4 2.01 9 Sabine ketone C9H14O 513-20-2 5.96 10 Pinocarvone C10H14O 34-41-3 0.30 11 endo-Borneol C10H18O 507-70-0 1.29 12 4-Terpinenol C10H18O 562-74-3 10.84 13 Myrtenal C10H14O 564-94-3 24.47 14 trans-p-Menth-2-en-7-ol C10H18O 19898-87-4 1.60 15 Phenol C6H6O 108-95-2 1.00 16 Cuminal C10H12O 122-03-2 6.09 17 Bornyl acetate C12H20O2 76-49-3 0.38 18 Cuminol C10H14O 536-60-7 1.53 19 Carvacrol C10H14O 499-75-2 0.66 20 p-Mentha-1,4-dien-7-ol C10H16O 22539-72-6 2.05 21 Alloaromadendrene C15H24 25246-27-9 2.69 22 Shyobunone C15H24 21698-44-2 0.46 23 Isoshyobunone C15H24 21698-46-4 0.45 24 Palustrol C15H26O 5986-49-2 0.42 25 Viridiflorol C15H26O 552-02-3 0.20 26 Globulol C15H26O 51371-47-2 0.49 27 Adipic acid C6H10O4 124-04-9 2.43 总萜烯类 7.01 总含氧萜类 66.70 总芳香族组分 11.90 总鉴定组分 85.66 
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图(3) / 表(1)
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